Po pewnym czasie udał się na misje do Fryzji, dzisiejszych północnych Niemiec i Holandii. Szybko musiał jednak powrócić do swojego klasztoru. Wybuchła bowiem wojna między księciem Fryzów a Frankami. Po śmierci opata Winbrecha mnisi wybrali Bonifacego. Nie pozostał jednak długo na tym zaszczytnym stanowisku, gdyż w roku 718 wybrał się ponownie do Niemiec. Dla pozyskania poparcia misji udał się najpierw do Rzymu. Papież św. Grzegorz II dał mu listy polecające do króla Franków i do niektórych biskupów. 14 maja 719 roku Bonifacy opuścił Rzym i udał się do Niemiec. W drodze zatrzymał się w Pawii, gdzie odwiedził króla Longobardów. Stąd ruszył przez Bawarię, Turyngię i Hesję do Fryzji. Spotkał się ze św. Willibrordem. Pod kierunkiem tego doświadczonego misjonarza pracował około 3 lat. Trud misyjny Bonifacego wydawał niezwykłe owoce. W krótkim czasie miał ochrzcić kilka tysięcy germańskich pogan. Bonifacy udał się potem ponownie do Hesji, gdzie w roku 722 założył klasztor benedyktyński w Amoneburgu.

W celu omówienia z papieżem organizacji stałej administracji kościelnej na terenie Niemiec, Bonifacy udał się ponownie do Rzymu. Wyjaśnił papieżowi stan misji i jej potrzeby. Grzegorz II udzielił Bonifacemu święceń biskupich i dał mu pełnomocnictwa, konieczne dla sprawniejszej akcji misyjnej. Wręczył mu również ponownie list polecający do króla Franków, Karola Martela. Ponieważ zapotrzebowanie na misjonarzy rosło, Bonifacy zwrócił się z apelem do klasztorów w Anglii o pomoc. Benedyktyni przysłali mu licznych i gorliwych misjonarzy. W roku 723 Bonifacy przybył na dwór Karola Martela. Ten dał biskupowi listy polecające do wszystkich urzędników frankońskich, by mu służyli wszelką dostępną pomocą. Korzystając z uprawnień metropolity misyjnego, Bonifacy mianował biskupów w Moguncji i w Würzburgu. Założył wiele placówek stałych, zależnych od tych biskupów, a także szereg klasztorów benedyktynów i benedyktynek.

Uradowany tak pomyślnymi wynikami papież św. Grzegorz III wezwał Bonifacego do Rzymu i nałożył mu uroczyście paliusz metropolity-arcybiskupa z władzą mianowania i konsekrowania biskupów na terytorium Niemiec na wschód od Renu. Ponadto mianował go swoim legatem na Frankonię i Niemcy. Na mocy tak rozległej władzy Bonifacy zwołał do Bawarii synod, aby do administracji kościelnej wprowadzić ład, gdyż dotychczasowa akcja miała charakter okazjonalny i chaotyczny. Dzięki poparciu księcia Odilona zdołał przywrócić karność kościelną. Ustanowił biskupstwa w Passawie, Freising, Ratyzbonie (Regensburgu) i w Eichstätt. W Salzburgu mianował biskupem mnicha benedyktyńskiego, Jana. Posuwając się w głąb Niemiec, założył nadto biskupstwo w Fuldzie, które uznał za centrum i ośrodek swojej działalności misyjnej.

W tym samym czasie we Francji nie zwoływano żadnych synodów. Wiele stolic biskupich było nieobsadzonych. Wśród duchowieństwa i wiernych upadek karności kościelnej był jaskrawo widoczny. Raport o tej sytuacji Bonifacy przesłał do Rzymu, do nowego papieża, św. Zachariasza. Otrzymał od niego polecenie, by jako legat papieski zabrał się do koniecznej reformy. Przeprowadził ją na synodzie generalnym w roku 743. Uchwały tam podjęte potwierdziły synody miejscowe. Nadto biskupi Galii wysłali do papieża list hołdowniczy i wspólne wyznanie wiary. Radując się z tak obiecującej reformy w Galii, Bonifacy chciał zaproponować podobną reformę w Anglii. W tej sprawie napisał do prymasa Anglii, Kutberta, który podobne reformy także przeprowadził. W roku 745 dzięki interwencji Bonifacego papież podniósł biskupstwo w Kolonii do godności metropolii. Podobnie uczynił z biskupstwem w Salzburgu i Moguncji (747).

Mając 80 lat, po raz trzeci udał się na misje do Fryzji. Kiedy jednak dotarł do miasta Dokkum, został napadnięty przez pogan i wraz z 52 Towarzyszami 5 czerwca 754 roku zamordowany. Jego ciało przewieziono do Utrechtu, by je pochować w miejscowej katedrze. Jednak uczeń Bonifacego, św. Luli, zabrał je do Fuldy. Tam bowiem Bonifacy chciał być pogrzebany - i tam spoczywa do dziś. Co roku przy grobie św. Bonifacego zbiera się episkopat niemiecki na swoje narady. Ku czci św. Bonifacego wystawiono w Niemczech wiele kościołów. Jest on także bardzo czczony w Anglii. Już w roku 756 na synodzie plenarnym episkopat angielski ogłosił św. Bonifacego swoim patronem obok św. Grzegorza I Wielkiego, papieża, i św. Augustyna z Canterbury, pierwszego prymasa Anglii.

Św. Bonifacy jest patronem Niemiec, diecezji w Fuldzie, Erfurcie, Moguncji oraz diecezji łomżyńskiej i archidiecezji warmińskiej, a także kasjerów, krawców, księgarzy i piwowarów.

W ikonografii św. Bonifacy jest przedstawiany w biskupim stroju - w ornacie, paliuszu, mitrze lub jako benedyktyński mnich. Jego atrybutami są: kruk, lis, krzyż z podwójnym ramieniem - symbolizujący legata papieskiego, księga Ewangelii przebita mieczem (taką bowiem znaleziono przy nim po męczeńskiej śmierci).