Wyszła za mąż za księcia Civitella z przymusu, ale było to białe małżeństwo, bo mając 15 lat złożyła śluby czystości, a mąż - jako gorliwy katolik - uszanował jej wolę. Gdy po dwóch latach owdowiała, rozdała swój majątek ubogim i wstąpiła do III Zakonu św. Franciszka z Asyżu, gromadząc wokół siebie grono dziewcząt, które tak jak ona chciały dążyć do doskonałości. W 1395 r. jako pątniczka udała się do grobów świętych Franciszka i Klary.

Angelina posiadała szczególny dar budzenia w innych miłości do dziewictwa. Za jej przykładem wiele młodych kobiet - i to czasem z najznakomitszych szlacheckich rodów - opuściło swoje rodziny i poszło do zakonów lub dołączyło do niej. Spowodowało to niezadowolenie i oskarżenia o to, że jest heretyczką i wrogiem małżeństwa.

Z tego powodu król Neapolu zaprosił młodą księżną do stawienia się przed nim. Angelina przybyła do niego, ukrywając w fałdach płaszcza gorące węgle. Straszono ją, że zostanie spalona jak heretyk. Wtedy pokazała, że gorące węgle nie robią jej krzywdy. Zaprzeczyła też oskarżeniom, że potępia małżeństwo, a jedynie dla Jezusa uwielbia stan dziewictwa. Król Neapolu oddalił Angelinę z wielkim szacunkiem, ale mimo to Angelina i jej towarzyszki opuściły niegościnne strony.

Osiadły w Foligno i tam złożyły śluby zakonne. W ten sposób powstał pierwszy zakon tercjarek franciszkanek regularnych. Następne klasztory tego zgromadzenia powstały m.in. w Asyżu, Viterbo, Florencji, w sumie - w 15 miejscowościach. W roku 1430 papież Marcin V poddał wszystkie klasztory tercjarek franciszkanek regularnych pod władzę jednej przełożonej - Angeliny. Była ona ksienią do śmierci. Wtedy też opiekunami duchowymi sióstr zostali franciszkanie. Zakonnice tego zgromadzenia zajmowały się opieką nad chorymi, biednymi, wdowami i sierotami, także nauką i wychowywaniem młodzieży żeńskiej.

Życie Angeliny pełne było aktywności i przeżyć mistycznych. Gdy poczuła, że śmierć się zbliża, wyraziła chęć odbycia spowiedzi generalnej. Po otrzymaniu ostatnich sakramentów pożegnała się z siostrami, przypomniała, by zawsze przestrzegały zasad i pobłogosławiła je. Zmarła pogrążona w ekstazie, w klasztorze w Foligno 14 lipca 1435 roku. Jej ciało złożono w kościele franciszkańskim w tym mieście. Jej ciało spoczywa w przeszklonym sarkofagu, gdzie można je oglądać; do dziś pozostało nienaruszone. W 1825 r. beatyfikował ją papież Leon XII.