W roku 1254 kapituła prowincjalna wybrała Alberta prowincjałem około 40 klasztorów niemieckich. Jako prowincjał Albert uczestniczył w kapitułach generalnych zakonu: w Mediolanie (1255) i w Paryżu (1256), gdzie zetknął się ze św. Ludwikiem IX, królem Francji, od którego otrzymał cząstkę relikwii Krzyża świętego. W roku 1255 udał się do Anagni, gdzie wobec papieża Aleksandra IV bronił Zakonu, przeciwko któremu Uniwersytet Paryski, a za nim inne uczelnie, wytoczyły walkę, której rzeczywistą przyczyną była konkurencja kleru diecezjalnego z zakonnym. Zdumiony wiedzą Alberta papież zaprosił go z wykładami do Anagni, Rzymu i Viterbo. W roku 1257 Święty zdał urząd prowincjała i powrócił do wykładania w Kolonii. W roku 1260 mianowany został przez papieża Aleksandra IV biskupem Ratyzbony. Zadziwił wszystkich jako doskonały administrator rozległej diecezji; wydawało się bowiem, że uczony tej miary nie nadaje się do pracy duszpasterskiej. Albert uzdrowił finanse i gospodarkę majątków kościelnych, zreorganizował parafie, ożywił ducha gorliwości wśród swoich kapłanów. W dwa lata później, po śmierci Aleksandra IV, uzyskał od Urbana IV zgodę na rezygnację z funkcji rządcy diecezji, uznając się niegodnym tego urzędu.

W latach następnych spełniał niektóre poruczenia papieskie - zwłaszcza mediacyjne. Urban IV mianował go kaznodzieją papieskim na rzecz krucjaty. Powierzył mu także zbiórkę środków na jej zorganizowanie w Niemczech i w Czechach. Do pomocy przydał mu słynnego kaznodzieję, franciszkanina, Bertolda z Ratyzbony. Papież zlecał mu też misje specjalne, np. dla rozsądzenia i załagodzenia sporu pomiędzy metropolitą kolońskim a miastem Kolonią. Kazał mu również dopilnować, by wybory biskupa Brandenburga odbyły się w sposób kanoniczny.

W roku 1264 zmarł Urban IV. Korzystając z okazji, Albert poprosił następcę, Klemensa IV, o zwolnienie z obowiązków. Wrócił do Kolonii i Strasburga, gdzie powstał nowy, silny dominikański ośrodek naukowy. Po 6 latach papież znowu wysłał go dla załagodzenia antagonizmów w Meklemburgii. W 1277 r. generał zakonu, bł. Jan z Vercelli, powierzył mu misję, by bronił Zakonu i św. Tomasza z Akwinu. Znów bowiem podniosły się głosy, że należy usunąć z uniwersytetów franciszkanów i dominikanów, bo stanowili zbyt silną konkurencję dla kleru świeckiego. Papież następnie polecił Albertowi ponownie zająć się sporem, jaki się odnowił pomiędzy metropolitą Kolonii, Engelbertem Falkenbergiem, a miastem. Odebrał także przysięgę w imieniu papieża od nowego cesarza, Rudolfa. Wreszcie instalował nowego opata w Fuldzie. Wziął także udział w soborze powszechnym w Lyonie w roku 1274. Te wszystkie misje publiczne świadczą o tym, jak bardzo Albert był ceniony, jak wielki miał autorytet i dar jednania ludzi.

Św. Albert był jednym z największych umysłów chrześcijańskiego średniowiecza. Przedmiotem jego naukowych zainteresowań były niemal wszystkie dziedziny ówczesnej wiedzy. Nie było dziedziny, której by nie znał, o której by nie pisał, począwszy od wzniosłych prawd teologii i filozofii, poprzez nauki przyrodnicze. Słusznie papież Pius XI nadał mu tytuł doktora uniwersalnego, a potomność od dawna nazywała go Wielkim. Można powiedzieć, że nie byłoby św. Tomasza, gdyby mu nie utorował drogi - na tym właśnie polu - św. Albert. On pierwszy usiłował stworzyć syntezę wszystkich nauk. Sam napisał: "Intencją naszą jest, by wszystkie części (fizykę, matematykę, metafizykę) połączyć w jedną całość, dla łacinników zrozumiałą". Albert znał wszystkich dostępnych wówczas pisarzy: żydowskich, greckich, rzymskich, jak też teologów kościelnych. Jego dzieła wydano aż w 40 tomach. Jednocześnie posiadał umiejętność łączenia wiedzy z dobrocią, dlatego był nazywany "doktorem powszechnym" i "sumą dobroci".

Zmarł 15 listopada 1280 r. w Kolonii. Wbrew przyjętemu w Zakonie zwyczajowi pochowano go w chórze kościoła zakonnego i wystawiono mu duży pomnik. W roku 1383 za zezwoleniem papieża Sykstusa IV przełożony generalny dokonał podziału relikwii św. Alberta: ramię podarowano konwentowi dominikańskiemu w Bolonii, a relikwie mniejsze rozesłano po innych kościołach Zakonu. Dom rodzinny w Lauingen zamieniono na kaplicę. Papież Innocenty VIII zezwolił dominikanom Kolonii i Ratyzbony na odmawianie oficjum o błogosławionym, co w roku 1670 papież Klemens X rozszerzył na cały Zakon i na szereg diecezji we Francji i w Niemczech. Beatyfikował go Grzegorz XV w 1438 r. W 1459 r. został zaliczony przez Piusa II do grona doktorów Kościoła. Kanonizował go Pius XI 6 grudnia 1931 r. Jego następca, Pius XII, ogłosił go w 1942 r. patronem studiujących nauki przyrodnicze. Albert jest ponadto patronem górników.

W ikonografii św. Albert przedstawiany jest w habicie dominikańskim, czasami w mitrze lub jako profesor. Jego atrybutami są: księga, krzyż, lilia jako symbol wiernej duszy, mitra, ptasie pióro.