W roku 529 zmarł biskup miasta Angers. Ówczesnym zwyczajem zgromadzeni przy metropolicie biskupi, kapłani i wierni na następcę upatrzyli Albina. Wybór okazał się dla diecezji nader szczęśliwy. Albin oddał się z całą żarliwością swojej diecezji. Przewodniczył synodom, które miały za cel przywrócić pierwotną karność kościelną (w latach 538 i 541). Piętnował małżeństwa kazirodcze, które w owym czasie we Francji stały się zwyczajem wśród rodzin arystokratycznych. Jego gorliwość zyskała mu wielu wielbicieli. Należał do nich św. Cezary, biskup Arles. Nie brakowało jednak i wrogów. Doszło do tego, że na Albina urządzano nawet zasadzki i zamachy na jego życie.

Pan Bóg dał mu dar czynienia cudów. Albin uzdrowił pewnego paralityka, wskrzesił dziecko rodzicom, kilku niewidomym przywrócił wzrok. Jednało mu to wśród ludu powszechną cześć i miłość.

Po 21 latach utrudzonego pasterzowania zmarł 1 marca 550 roku. Jego śmiertelne szczątki pochowano ze czcią w kościele św. Piotra w Angers. Już w roku 556 ku jego czci wystawiono nowy kościół i tam przeniesiono jego relikwie. Przy tym kościele z biegiem lat powstało opactwo.