Jednak młody Falcone już w wieku 19 lat postanowił wstąpić do kapucynów. Rodzina była temu przeciwna, więc pewnie nie zmartwiła się widząc, że Łukasz już po kilkunastu dniach wrócił do domu. I to rozczarowany, bo - jak twierdził - w zakonie nie znalazł takiego ubóstwa, jakiego oczekiwał.
Jednakże nie mógł znaleźć sobie miejsca w domu i postanowił wrócić do zakonu. Z pokorą przyszedł ponownie do klasztoru kapucyńskiego w Acri, by znów prosić o przyjęcie w szeregi braci. Prowincjał zgodził się i 8 listopada 1689 Łukasz rozpoczął ponownie nowicjat. Niestety i tym razem dał posłuch podszeptom szatańskim i uległ pokusom, niepewności, zwątpieniom. Znowu wrócił do domu. Dopiero tam zrozumiał, że nie powinien tak łatwo poddawać się; wreszcie zaczął gorąco modlić się o rozeznanie swojej drogi. Kiedy zrozumiał, że jego miejscem jest jednak Zakon Braci Mniejszych Kapucynów, odważył się po raz trzeci zapukać do furty klasztornej. O zgodę na ponowne rozpoczęcie nowicjatu tym razem musiał zwrócić się do przełożonego generalnego. Wbrew oczekiwaniom niektórych, zgodę taką uzyskał i 12 listopada 1690 roku został po raz trzeci obłóczony w kapucyński habit, tym razem już na zawsze. Otrzymał zakonne imię Anioł.
Podobne wątpliwości miał jeszcze wiele razy i musiał stawić czoła wielu pokusom, jednak zdołał je wszystkie pokonać. Kapucyni opowiadają, że pewnego dnia, gdy młody brat Falcone był szczególnie zgnębiony, w czasie obiadu czytano akurat życiorys br. Bernarda z Corleone, współbrata zmarłego 30 lat wcześniej w opinii świętości, który żarliwie modlił się o Boże zmiłowanie. Po posiłku brat Anioł padł w swojej celi pod krucyfiksem i zapłakał, wołając: "Panie, pomóż mi! Już nie mam sił". Usłyszał wtedy głos: "Postępuj tak, jak brat Bernard z Corleone!" Odtąd wiedział już, na kim ma się wzorować. Zaczął dokładnie czytać biografię Bernarda i naśladować go, zwłaszcza w modlitwie i pokucie.
O tym, że zakonna droga Anioła nie była łatwa, może świadczyć wyjątkowo długi okres formacji i studiów. Chociaż pierwsze śluby złożył w 1691 r., studia teologiczne rozpoczął dopiero w roku 1695. Ukończył je po pięciu latach i 10 kwietnia 1700 roku, w wieku 31 lat, przyjął święcenia kapłańskie. Potrzebował blisko 10 lat formacji, żeby przygotować się do kapłaństwa.
Jako kapłan rozpoczął działalność apostolską, z entuzjazmem i przekonaniem zachęcając wiernych do naśladowania męki Chrystusa. Szybko zasłynął jako charyzmatyczny kaznodzieja i świetny spowiednik. Był poszukiwanym kierownikiem duchowym, zwłaszcza kapłanów i osób konsekrowanych. Mówiono, że był bardzo surowy na ambonie, za to w konfesjonale łagodny i miłosierny. Przez 35 lat głosił słowo Boże w różnych miejscowościach na południu Włoch, dlatego nazwano go Apostołem Kalabrii.
W kolejnych latach zakonnego życia pełnił wiele ważnych funkcji: był mistrzem nowicjatu, gwardianem, wizytatorem, członkiem zarządu prowincji i prowincjałem. Odznaczał się gorliwością i wyrozumiałością wobec braci. Dla siebie samego był surowy i wymagający.
Zmarł 30 października 1739 roku. Jego beatyfikacji dokonał papież Leon XII w dniu 18 grudnia 1825 r. W listopadzie 2002 r. rozpoczęto proces kanonizacyjny, zakończony kanonizacją w roku 2017.
Święty Anioł z Acri może być patronem wszystkich, którzy z trudem rozpoznają swoje życiowe powołanie. Jego życie pokazuje bowiem, że do świętości dochodzi się dzięki łasce Bożej poprzez wytrwałą pracę nad sobą.