W roku 999 złożył śluby zakonne. W tym samym czasie zaprzyjaźnił się ze św. Romualdem, który miał już sławę świętego męża i ojca nowej rodziny zakonnej. W roku 1001 Bonifacy znalazł się wśród jego synów duchowych w eremie Pereum koło Rawenny. W tym samym roku jesienią udała się do Polski pierwsza grupa kamedułów z Pereum: Św. Jan i św. Benedykt. Misję tę zorganizował św. Romuald na prośbę cesarza Ottona III i króla polskiego, Bolesława Chrobrego. Mieli oni działać wśród Słowian nadodrzańskich. Do nich to miał się dołączyć Brunon. Dla wyjednania misji odpowiednich przywilejów papieskich, św. Romuald wysłał go do Rzymu. Papież Sylwester II chętnie udzielił wszystkich potrzebnych dla misjonarzy indultów. Brunon otrzymał także od papieża paliusz, a więc tym samym nominację na metropolitę misyjnego. Dawało mu to uprawnienia do mianowania biskupów na terenach misyjnych. Z niewiadomych przyczyn, sakrę biskupią Brunon Bonifacy otrzymał dopiero w roku 1004 w Magdeburgu. W ten sposób stał się pierwszym metropolitą pogańskich Słowian zachodnich, do których był wysłany jako misjonarz.

Złożona sytuacja polityczna na terenie Polski sprawiła, że Brunon zatrzymał się we Włoszech, a potem na dworze cesarza. W 1005 r. udał się na Węgry, aby tam szukać pola dla swojej działalności. W roku 1006 był w Polsce, by w roku następnym (1007) znaleźć się po raz drugi na Węgrzech. Papież wysłał go w tym samym czasie także do Kijowa, a nawet do Pieczyngów nad Morzem Czarnym. Wyprawę finansował zapewne Bolesław Chrobry. W roku 1008 Bonifacy był ponownie w Polsce i usiłował udać się z kolei do Szwecji, aby przez swoich uczniów zorientować się w sytuacji tamtejszego Kościoła. W 1009 roku udał się do Jaćwieży z wyraźnym zamiarem rozpoczęcia tam misji. Niestety, nie było mu dane dokończyć pomyślnie rozpoczętego dzieła. Według podania miał nawrócić nad Bugiem jednego z książąt jaćwieskich, Nothimera. Rywale księcia wykorzystali ten moment i pozbawili go władzy. Brunon zaś, z 18 towarzyszami, miał zginąć z ich ręki 9 marca 1009 roku, gdzieś w okolicach Pojezierza Suwalskiego. Miał wówczas zaledwie 35 lat życia. Bolesław Chrobry wykupił jego ciało. Niestety, ślad o relikwiach Męczennika zaginął.

Brunon jest autorem trzech zachowanych do dziś utworów pisanych: Żywotu św. Wojciecha, Listu do cesarza Henryka II (1008) i Żywotu Pięciu Braci Kamedułów (1008 lub 1009), zamordowanych przez na pół pogańskich pachołków królewskich. Styl i język tych pism wskazują na wysoką kulturę św. Brunona.

Kult św. Brunona Bonifacego rychło rozszedł się po świecie. Już w roku 1040 wychodzi jego żywot wpleciony przez św. Piotra Damiana do żywota św. Romualda. Jego cześć rozwijała się w zakonie kamedułów, a także w kolegiacie w Kwerfurcie, której sam św. Bronon miał być fundatorem. W Martyrologium Rzymskim figuruje od XVI w. W XVII w. św. Brunon Bonifacy został uznany za patrona Warmii, a w 1963 został ogłoszony głównym patronem diecezji łomżyńskiej.